近日,我校环境学院何欢教授课题组在有机污染物压电催化降解与高值资源化领域取得重要研究进展。相关成果以“Lattice strain-mediated MoSe2 enable superior piezocatalysis activity for upcycling of organic pollutants”为题发表于《Nature Communications》。文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-026-71183-8。

基于过硫酸盐的高级氧化工艺因其在处理难降解有机污染物方面的出色表现而备受关注,被视为极具前景的污水治理技术。然而,其处理过程通常伴随着大量不受控制的CO2排放,且由于有机污染物的聚合而产生大量污泥,这严重阻碍了向“碳中和”以及污染控制迈进的步伐。鉴于有机废水是资源和能量的载体,将有机污染物转化为高价值的化学原料(如CO)为同步实现污染控制和资源回收提供了更具可持续性的策略,并且该过程可以与现有的费托合成工艺无缝集成以生产烯烃。然而,很少有研究报道从实际废水中生产有价值的化学制品,因为大多数废水处理只专注于高效去除和深度矿化有机污染物。目前,具有潜在应用前景的可持续污染物转化技术包括光催化、电催化和压电催化等,其中压电催化因其简便、清洁和高效的特点而备受关注。应变工程是调控二维过渡金属二硫化物能带结构并定制纳米尺度电子特性的一种有效手段。压电效应源于非中心对称的晶格结构,对材料应变状态高度敏感。当晶体结构的对称性因应变被打破时,产生的内建极化电场可有效驱动压电电子-空穴的分离和迁移,从而提升催化性能。已有研究表明拉伸应变不仅能诱导表面空位、优化电子分布,还可调节多原子分子的吸附行为,在催化领域展现出广阔潜力。因此,通过晶格应变设计压电催化剂为提升碳还原过程中的活性和选择性提供了一种有前景的方法。然而,目前对压电催化中应变工程的作用机制研究仍显不足,晶格应变与碳还原之间的关系尚不明确,亟待深入探究。

基于上述问题,何欢教授课题组设计制备了具有晶格应变的MoSe2压电催化剂,协同调控d能带中心及金属位点与*CO2及*COOH中间体之间的轨道杂化,从而实现碳中间体向关键中间体*COOH的快速转化,降低反应能垒,使碳还原机制从*H介导还原转向质子耦合电子转移(PCET)。同时,PMS促进了氧化反应并为CO的生成提供了充足的碳源。因此,晶格应变MoSe2压电催化耦合PMS表现出优异的CO生成性能和苯酚降解率,显著优于无应变MoSe2。该工作强调晶格应变可以显著影响碳还原过程,同时为通过燃料生产和同步先进处理回收真实废水提供了一种有效策略。
我校环境学院博士后钟强为该论文第一作者,何欢教授与广州大学刘兆清教授为共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金、高端外国专家引进计划、江苏省教育厅重大项目、常熟市“昆承人才”科技创新创业领军人才计划、江苏省青蓝工程、中国博士后科学基金资助项目和国家资助博士后研究计划等项目的支持。