近日，我校化学与材料科学学院稀土能源催化团队在电催化领域取得重要研究进展。相关成果以“Hydrophilic RuGd Alloy Redirecting Interfacial Water Adsorption Configuration for Long-Term and Ampere-Level Hydrogen Evolution”为题发表于国际权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》。我校付更涛教授与林科院南京林化所孙昊研究员为论文共同通讯作者，研究生刘欣彤、王彩康为共同第一作者。

阴离子交换膜电解水（AEMWE）是高效制备绿氢的重要技术路线，但其规模化应用受限于阴极析氢反应（HER）中缓慢的水解离动力学。Ru基催化剂因具有适宜的氢结合能力和较低成本，被认为是Pt基催化剂的重要替代材料，但其碱性HER性能仍受水解离能垒过高的制约。引入亲水金属位点调控界面H₂O吸附构型，是促进Ru基催化剂水解离的有效策略。相比常规过渡金属，稀土元素具有更强的亲氧特性和独特的4f电子调控能力，有望改善Ru基催化剂的界面水活化过程。由于Ru与稀土元素在原子半径、还原性质和氧结合能力等方面存在显著差异，构筑稳定的Ru-稀土催化界面仍具有挑战。因此，可控构筑稳定Ru-稀土复合催化剂并揭示其界面水调控机制，对于发展高效、长寿命的AEMWE阴极催化剂具有重要意义。

针对上述问题，团队报道了一种负载于羧基化木质素衍生碳上的亲水RuGd合金催化剂（RuGd/CLC），提出了“稀土诱导界面水吸附构型重定向”的碱性析氢调控策略。该工作利用羧化木质素衍生碳中的含氧官能团实现Ru和Gd离子的协同锚定，并通过高温还原构筑稳定的RuGd合金界面。通过电化学原位表征与第一性计算发现，稀土Gd的强亲氧性增强了其与界面H₂O中O端相互作用，诱导界面H₂O吸附构型由“H-parallel”转变为“H-down”构型。这种构型变化诱导了水中O-H键距不对称以及氢键网络重构，显著降低水解离能垒。

图1. 理论解析稀土增强碱性析氢性能机制

研究团队以RuGd/CLC为阴极、NiFe-LDH为阳极组装了AEMWE。在80℃下，电解池达到1.0 A cm^-2电流密度仅需1.685 V的电压，且在60-80℃范围内均可稳定实现安培级电流。500 mA cm^-2电流下单位制氢电耗仅为3.8 kWh Nm^-3，产氢效率达93.1%，优于商用催化剂的AEMWE水平。该电解池在1.0 A cm^-2下可连续稳定运行1200 h，衰减速率低至10 μV h^-1，体现出较好的工业应用潜力，为开发高效率、长寿命的稀土基析氢电催化剂提供了重要参考。

图2. RuGd/CLC作阴极的AEMWE电化学性能

该研究工作得到了国家重点研发计划（2023YFB4203705）、江苏省长时储能电池技术重点实验室、生物医学功能材料国家与地方联合工程研究中心以及江苏省高校重点学科建设项目的支持。

论文链接：http://doi.org/10.1002/anie.6236000。